杏彩体育app下载:学重磅《Nature Materials》!

  炼丹术是中国古代道教的一种方术,炼丹师们将其视为一种神秘实践,旨在追求长生不老。他们通过研究各种材料,逐渐认识到材料微观结构对其性质的至关重要性。为了实现长生不老的目标,炼丹师们试图改变材料的原子组成和排列方式,探索材料的新功能。

  随着现代科学技术的进步,人们在低维材料领域发现了新的机遇。低维材料是一种在一个或多个维度上尺寸受限的材料,例如二维材料(如石墨烯)、一维纳米材料(如碳纳米管)和零维量子点等。它们具有独特的物理、化学和电子性质,因此在能源、电子、信息技术等领域具有重要的应用潜力。

  这些材料在物理、化学、生物和电子等领域发挥着越来越重要的作用。不同的应用需要具备不同性质的材料,因此对低维材料的定制合成提出了需求。特别是,在物理、信息和能源领域,发展可实施原位电学测试的低维材料合成方法至关重要。然而,传统的材料合成方法通常需要大量的实验空间和漫长的等待时间,无法适用于原位电学测量和器件应用,这造成了材料合成与应用之间的技术壁垒。

  针对上述挑战,学物理学院的梁世军教授和缪峰教授团队首次提出了“片上材料合成实验室”的概念。他们利用热驱动原理,在器件上的电极释放活性金属原子并在沟道材料中扩散,实现了片上原位合成多种可变化学计量比的材料。这些合成材料具有超导电性、与p型半导体形成超低接触电阻的特性,以及与传统贵金属催化剂相媲美的优异电催化性能。他们提出的材料合成新范式具有普适性,为未来材料的高通量制备提供了全新的技术路径。以上研究在“Nature Materials”期刊上发表了题为“On-device phase engineering”的最新论文,引起了不小的关注!

  为了实现片上原位相变工程,研究团队首先提出了这一概念,并设计了相应的实验验证方案。图1展示了这一概念的实验结果。在图1中,a部分展示了热驱动作用下相变工程的原理示意图,说明了电极中的活性金属原子如何在热驱动下扩散进入二维材料,从而实现新材料的原位合成。b部分展示了相变前后器件沟道区域的原子结构变化,表明经过热处理后,沟道区域的组成成分发生了改变。c部分展示了相变前后PdSe₂场效应器件的光学显微图像,通过对比不同区域的光学衬度差异,可以观察到新材料相的形成。d部分则展示了不同区域样品的拉曼光谱结果,进一步确认了新相的存在。总之,他们利用热驱动原理,成功地实现了在器件上原位合成具有不同化学计量比的新材料。这一成果对于开发具有定制化性质的低维材料具有重要意义,为材料科学领域提供了一种全新的合成范式。

  在图2中,研究者首先针对掺杂分辨率进行了观察和分析。图2a展示了分辨率(Rd)如何由接触尺寸(Lc)和扩展掺杂长度共同决定。通过将Rd与Lc相减并除以2,定义了LDL,用以评估掺杂的约束性。SEM图像揭示了SCM-PIT-V2探针的表面特征,估算出了Lc值为37.5±1.5nm(图2b)。图2c显示,Rd和LDL表现出相似的依赖性,特别是在低Tg区域。当Tg超过86°C时,LDL偏差显著,表明不能再假设Lc对Rd的影响可以忽略不计。重要的是,LDL的最低值为9.3nm,为纳米级掺杂提供了关键的实验基础。通过调控电解质的Tg以及相关的离子导电率,研究者能够实现对聚合物半导体的纳米级掺杂,为电子器件的性能优化和应用提供了重要的理论和实验基础。

  在图3中,研究者探究了高能载流子的动量间接激发机制。通过功率耗散谱的分析,研究者发现了由IET偶极子驱动的高能量载流子的间接激发过程。进一步的模拟结果显示,WS₂中的电子-空穴生成率与偏压呈幂律关系,进一步证实了动量间接激发的机制。

  研究团队深入探索了片上原位相变工程的内在机制及其在二维材料体系中的普适性,首先,他们通过第一性原理计算,从迁移势垒的角度阐释了相变过程中活性金属原子的扩散路径。研究发现,Pd原子在PdSe₂中的扩散路径涉及垂直和横向两个方向,首先是优先通过金属与二维材料的范德瓦尔斯(vdWs)界面垂直扩散,然后在二维材料的vdWs空隙中进行横向扩散(图4a)。

  其次,研究团队通过不同晶格相的热力学稳定性分析,揭示了片上原位相变工程的机制。他们建立了能量-组分相图,表明了不同晶格相的形成能与活性金属化学势之间的依赖关系。以Pd-Se体系为例,随着热驱动作用下温度的升高,Pd原子的激活程度增加,从而形成了多种PdxSey晶格相(图4b)。最后,研究团队对元素周期表中110种由不同金属-硫族元素组成的化合物进行了高通量筛选,发现在其中多达30种的化合物中皆可实现片上原位可变化学计量比的相变,进一步验证了该方法的普适性和可行性(图4c-e)。通过这些研究,研究团队深入理解了片上原位相变工程的内在机制,并证明了其在二维材料体系中的普适性。

  本文提出了一种创新的方法,即通过在器件上实现原位相变工程,来改变二维材料的化学组成和晶格结构,从而调控其性质和功能。这种方法不仅克服了传统材料合成中需要庞大实验空间和漫长等待时间的限制,还实现了与电学传输测量和各种器件应用的兼容。通过精确件上电极的厚度和间距,研究团队成功实现了多种新相的产生,包括展现超导性质的相和可用于制备超低电阻接触的相。此外,他们还展示了这种方法在合成优秀的电催化剂方面的潜力,并突破了传统调控化学组成比例的限制。

  通过器件上相变工程的概念,研究团队将材料合成与器件应用相结合,实现了对材料性质和功能的精确调控。这种方法不仅为二维材料的相变工程提供了新的范式,还为未来信息、能源、环境等领域的智能材料开发开辟了一条全新的路径。通过理论计算和实验验证,研究团队验证了这种方法的普适性和可行性,为材料科学领域的发展和应用的创新提供了有力支持。